有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦如甲銨碘化鉛鈣鈦礦(MAPbI3)是太陽能制氫的有吸引力的候選者。然而,OIHP上發(fā)生的嚴(yán)重電荷重組嚴(yán)重?fù)p害了光催化性能,因此必須制定有效的策略來解決這一問題。鑒于此,2024年10月28日大連海事大學(xué)宗旭于EES刊發(fā)通過引入動(dòng)態(tài)電子/能量中繼對來抑制雜化鈣鈦礦中的電荷復(fù)合,以增強(qiáng)光催化產(chǎn)氫的研究成果,研究表明,通過引入動(dòng)態(tài)Cu/(CuI2)-電偶作為電子/能量中繼站,可以顯著改善從MAPbI3中光生電子的提取,從而顯著降低電荷復(fù)合并增強(qiáng)光催化制氫。我們發(fā)現(xiàn)MAPbI3產(chǎn)生的電子可以被反應(yīng)溶液中的(CuI2)-離子有效捕獲,產(chǎn)生金屬Cu作為電子/儲能介質(zhì),從而延遲光生電荷的復(fù)合,實(shí)現(xiàn)光子能量的同時(shí)存儲。隨后,原位生成的金屬Cu與HI反應(yīng),釋放儲存的太陽能,實(shí)現(xiàn)類似于自然光合作用中的暗還原反應(yīng)的解耦離光產(chǎn)氫。此外,金屬Cu還可以作為析氫反應(yīng)(HER)助催化劑,促進(jìn)與MAPbI3光生電子的質(zhì)子還原反應(yīng)。通過進(jìn)一步引入Pt作為HER助催化劑,可以實(shí)現(xiàn)暗HER和光驅(qū)動(dòng)質(zhì)子還原反應(yīng)的進(jìn)一步顯著增強(qiáng)。因此,通過Cu/(CuI2)-電偶和Pt助催化劑的級聯(lián)相互作用,MAPbI3的光催化析氫活性提高了約2334倍,實(shí)現(xiàn)了出色的太陽能-氫(STH)能量轉(zhuǎn)換效率5.25%。
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