【背景介紹】

俄歇效應（Auger effect）是使原子、分子成為高階離子的物理現(xiàn)象，伴隨一個電子能量降低的同時，另一個（或多個）電子能量將增高。功能層界面是影響設備性能和功能性的重要因素。其中，由于異質接觸、注入能量偏移和介電損耗引起的寄生界面效應通常是不利的。然而，界面處三載流子相互作用的俄歇效應（IAE）可以顯著調制發(fā)光二極管（LEDs）的導通和驅動電壓使得低能量的載流子足以克服注入勢壘，從而實現(xiàn)亞帶隙電壓電致發(fā)光（EL）。這種理想的界面效應可以作為內置的升壓器并降低各功能層中的壓降，但是其難以捉摸的機理，在該領域仍然缺乏深入的了解。

鈣鈦礦材料在電致發(fā)光領域得到廣泛關注，但是它們的離子性特點以及易被破壞的晶格結構尤其是在大偏壓下的加速降解是導致器件衰退的主要原因。就這點而言，近紅外鈣鈦礦LEDs（PeLEDs）由于其較低的驅動電壓而表現(xiàn)出良好的工作穩(wěn)定性，而需要大驅動電壓的綠色和藍色的鈣鈦礦LEDs的工作壽命相比之下短很多。

【成果簡介】

基于此，蘇州大學功能納米與軟物質研究院的廖良生教授和王照奎教授（共同通訊作者）報道了PeLEDs中IAE的機制。基于界面管理方法和界面電流調制，作者揭露了IAE先決條件和次要條件，其中亞帶隙的二極管閾值電壓（Vth）和合適的界面注入比對于實現(xiàn)IAE輔助EL必不可少。研究發(fā)現(xiàn)IAE過程可以由界面少數(shù)載流子控制，在俄歇界面上過量或匱乏的少數(shù)載流子注入將導致界面多數(shù)載流子的耗盡或IAE率低。因此，基于上述優(yōu)點，利用IAE輔助的綠色PeLEDs（發(fā)射峰在512 nm）呈現(xiàn)出超低的工作電壓，從而抑制了滾轉并改善了工作穩(wěn)定性，半衰期為11.5 h（1000 cd m-2的初始亮度），比受控器件長幾倍。該研究成果以題為“Auger Effect Assisted Perovskite Electroluminescence Modulated by Interfacial Minority Carriers”發(fā)布在國際著名期刊Adv. Funct. Mater.上，博士生苑帥、劉慶衛(wèi)為本工作共同第一作者。

【圖文解讀】

圖一、基于不用電子傳輸層PeLEDs的基本結構與電學特性

（a-b）U-Pe/鈣鈦礦/ETLs的器件結構圖和平帶能級；

（c-d）U-Pe薄膜和U-Pe/鈣鈦礦堆疊薄膜的AFM圖像；

（e-f）具有不同電子傳輸層的鈣鈦礦LED的J-V和L-V曲線；

（g）J-V曲線的詳細電信息，包括Vth、漏電和低注入?yún)^(qū)域；

（h）不同器件的理想因子。

圖二、PeLEDs的界面探測

（a）電子和空穴電流路徑的示意圖；

（b）漏電位置的檢測方法；

（c）Ir(mdq)2acac（MDQ）、TPBi和氯化膽堿修飾的器件的半對數(shù)J-V曲線；

（d）MDQ修飾器件的EL光譜；

（e）PVK修飾后的器件和參考的J-V-E曲線；

（f）ZnMgO/ZrO2/鈣鈦礦/ETLs的純電子器件的J-V曲線。

圖三、界面俄歇效應的觸發(fā)條件研究

（a）以B4PYMPM作為ETL的電子電流調制器件的J-V曲線；

（b）具有不同ETLs的電子電流調制器件的J-V-L曲線；

（c）全部調制器件的電學參數(shù)總結，包括閾值電壓、開啟電壓以及有源層的光學帶隙；

（d）對于Vth低于EAOB/e的器件，界面注入比定義為I-MIN/I-MAJ。

圖四、IAE輔助EL的機理圖

圖五、IAE機理在器件中的證明

（a-b）具有MDQ界面探測的基于PO-T2T（50和100 nm）的器件的電壓相關EL光譜；

（c）三種典型器件的電流效率增益與電壓的關系；

（d）IAE器件的注入模式圖。

圖六、IAE器件和普通器件的性能總結

（a）電流密度和亮度與電壓的關系；

（b）不同偏壓下IAE器件的EL光譜；

（c）器件EQE曲線；

（d）初始亮度為1000 cd m-2時，器件的使用壽命對比。

【總結】

綜上所述，作者探討了IAE的機理并提出了IAE的前提和次要條件。對于帶隙為Vth的器件，IAE過程由界面少數(shù)載波控制。利用IAE輔助的EL，鈣鈦礦LEDs表現(xiàn)出超低的工作電壓，基本可忽略的效率滾降和改善的工作穩(wěn)定性，這主要是由于在功能層中顯著降低的電場強度。總之，本文開發(fā)的策略為增強鈣鈦礦LEDs的穩(wěn)定性提供了一種可行的方法。

文獻鏈接：Auger Effect Assisted Perovskite Electroluminescence Modulated by Interfacial Minority Carriers（Adv. Funct. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adfm.201909222）

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