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近日，來自美國Rice University的Aditya D. Mohite、Jacky Even等在Science發(fā)表了題目為“Deterministic fabrication of 3D|2D perovskite b stacks for durable and efficient solar cells”論文。在本文中主要描述了使用溶液法構(gòu)筑縱向2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)太陽能電池及其高效穩(wěn)定器件的制備。通過利用在3D鈣鈦礦上生長調(diào)控純相的二維 (2D) 鹵化物鈣鈦礦的厚度、n值等參數(shù)，實(shí)現(xiàn)2D/3D鈣鈦礦的縱向雙層堆疊，得到了24.5% 的光電轉(zhuǎn)換效率，得到T₉₉>2000 小時(shí)的超強(qiáng)穩(wěn)定性，研究表明異質(zhì)結(jié)中2D鈣鈦礦的能帶調(diào)控、厚度調(diào)控都對(duì)2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)光伏器件的性能具有重要的影響。這項(xiàng)工作不同于相通常的2D鈣鈦礦鈍化3D鈣鈦礦表面形成的超薄鈍化層的2D/3D鈣鈦礦，厚度可控（厚度更厚）、帶隙可調(diào)（n值可調(diào)）的2D鈣鈦礦覆蓋層會(huì)在保證太陽能電池效率的前提下極大的提升其穩(wěn)定性！圖1顯示了本文中使用的旋滴法等溶液法制備2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的方法。圖1（a）顯示通過調(diào)控溶劑的DN值、介電常數(shù)等參數(shù)實(shí)現(xiàn)其對(duì)2D鈣鈦礦和3D鈣鈦礦溶解性的控制。發(fā)現(xiàn)如MeCN、TMS等溶劑DN值和介電常數(shù)在一定范圍內(nèi)會(huì)形成對(duì)2D鈣鈦礦和3D鈣鈦礦不同的溶解度。圖1（b）顯示了不同溶劑對(duì)鈣鈦礦溶解的實(shí)物圖，以及圖1（c）顯示了不同溶解對(duì)不同n值鈣鈦礦的溶解度，表明n值越高，其晶體結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成和3D約相似，溶解度就越低。圖1（d）顯示了溶液法制備2D/3D鈣鈦礦的流程模型，通過溶液法鋪展2D鈣鈦礦溶液到3D鈣鈦礦襯底上，并隨后蒸發(fā)溶劑，退火后得到了2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)薄膜。

圖2（a）和（b）顯示了制備的2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的XRD測(cè)試和UV-Vis Abs測(cè)試結(jié)果，表明制備的異質(zhì)結(jié)中明顯的可以觀察到固定n值（1、2、3、4）對(duì)應(yīng)的特定的特征峰，顯示了上層的2D鈣鈦礦薄膜具有純結(jié)晶相，而不是多混雜n值或者不可控混雜n值的2D鈣鈦礦，實(shí)現(xiàn)了對(duì)2D鈣鈦礦結(jié)晶相純度的調(diào)控。后續(xù)圖2（c）和（d）采用的是共聚焦顯微鏡監(jiān)測(cè)了以 3D鈣鈦礦峰（1.6 eV）和 2D鈣鈦礦峰（n=2, 2.15 eV）為中心的 PL 發(fā)射，顯示了其薄膜的空間均勻性，也進(jìn)一步反映了其優(yōu)異的相純度。

圖3（a）和（b）顯示了TOF-SIMS展示的2D鈣鈦礦和2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的離子分布，顯示出了中間20 nm左右的過渡區(qū)，但是明顯的得到的2D鈣鈦礦覆蓋層具有50 nm的厚度。圖（c）、（d）顯示了2D鈣鈦礦和2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)的GIWAXS測(cè)試結(jié)果，再一次展示了2D鈣鈦礦覆蓋層優(yōu)異的相純度。通過對(duì)GIWAXS不同入射角度對(duì)應(yīng)不同探測(cè)厚度分析，通過（e）、（f）結(jié)果也進(jìn)一步展示了厚的2D鈣鈦礦覆蓋層，表明其不同于超薄鈍化的2D鈣鈦礦層。圖（g）直接通過暗場(chǎng)橫截面高分辨率透射電子顯微鏡 (HRTEM) 圖像直接表征了2D/3D異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)。

圖4（a）展示了不同n值的BA 2D鈣鈦礦的能帶分布和實(shí)驗(yàn)中3D鈣鈦礦的能帶部分，結(jié)果表明通過選用高n值即n=3的2D鈣鈦礦能夠?qū)崿F(xiàn)II 型能帶排列，通過能帶匹配的設(shè)計(jì)能夠促進(jìn)載流子的輸運(yùn)和收集。圖4（b）展示了其不同厚度的n=3的2D鈣鈦礦覆蓋層對(duì)2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)太陽能電池的效率影響，因?yàn)橛欣哪軒гO(shè)計(jì)以及上文中提到的優(yōu)異的相純度，50 nm的2D鈣鈦礦覆蓋層的2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)太陽能電池顯示出了最優(yōu)的光伏轉(zhuǎn)換效率。通過對(duì)不同nip或pin的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)進(jìn)行器件制備，進(jìn)一步的證明了其能帶的排列性質(zhì)，如圖（c）。圖（d）顯示了器件的EQE。最后，對(duì)制備的器件進(jìn)行穩(wěn)定性的表征，本研究制備的2D/3D鈣鈦礦光伏器件顯示了T99＞2000小時(shí)，對(duì)照的3D鈣鈦礦器件在2000小時(shí)候損失了25%效率。為了再次證實(shí)本工作和常規(guī)的2D鈣鈦礦鈍化表面工作的區(qū)別，通過使用BAI對(duì)3D進(jìn)行表面鈍化，同條件下得到了T90＞1000小時(shí)的穩(wěn)定性，而純相的2D鈣鈦礦光伏器件顯示了T97＞1500小時(shí)的穩(wěn)定性。

綜上可知，本研究通過溶劑工程對(duì)2D/3D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)中2D鈣鈦礦的厚度、相純度、n值都進(jìn)行了調(diào)控，從而優(yōu)化了器件的其穩(wěn)定性及光電性能，實(shí)現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽能電池器件。本文的第一作者是來自美國萊斯大學(xué)材料學(xué)院及化工學(xué)院的博士生Siraj Sidhik，通訊作者為萊斯大學(xué)的A.D Mohite教授和Jacky Even教授，來自中國的廣州大學(xué)機(jī)械與電氣工程學(xué)院的王亞飛特聘副教授作為文本的第二作者，廣州大學(xué)為本文的第三參與單位。王亞飛特聘副教授博士畢業(yè)于電子科技大學(xué)李世彬課題組，目前任職于廣州大學(xué)機(jī)械工程與電氣學(xué)院，在Nano Energy、Nanoscale等期刊發(fā)表多篇論文，主要研究方向?yàn)殁}鈦礦材料及其光電器件制備和應(yīng)用。除此之外，來此美國西北大學(xué)的Mercouri G. Kanatzidis教授、萊斯大學(xué)的Pulickel M. Ajayan教授等都為本文的參與作者。Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite b stacks for durable and efficient solar cells DOI：10.1126/science.abq7652